并给出了手性反常的一个重要参数——能谷散射

2019-09-01 12:11栏目:国际学校
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近日,复旦大学物理学系教授修发贤课题组在拓扑半金属砷化镉纳米片中成功实现手性反常(chiral anomaly)的能谷非局域输运,该结果为外尔半金属中的手性反常现象在实验上提供了首次可靠的定量测量,并给出了手性反常的一个重要参数,能谷散射特征长度。1月9日,相关研究论文“Room-temperature chiral charge pumping in Dirac semimetals”在线发表于《自然通讯》(Nature Communications 8, 1374 (2017))。该工作是与澳大利亚昆士兰大学邹进课题组、复旦大学物理系吴义政课题组合作完成,修发贤课题组博士生张成、张恩泽、王伟懿分别为前三名作者。

复旦大学物理学系教授修发贤课题组在拓扑半金属砷化镉纳米片中成功实现手性反常的能谷非局域输运,该结果为外尔半金属中的手性反常现象在实验上提供了首次可靠的定量测量,并给出了手性反常的一个重要参数——能谷散射特征长度。相关研究成果近日在线发表于《自然—通讯》。

1928年,狄拉克提出了描述相对论电子态的狄拉克方程。1929年,德国科学家外尔(Hermann Weyl)指出,当质量为零时,狄拉克方程描述的是一对重叠的具有相反手性的新粒子,即外尔费米子。这种神奇的粒子带有电荷,却不具有质量。但是80多年过去了,人们一直没有能够在实验中观测到外尔费米子。中微子曾经被认为是外尔费米子,但是后来发现中微子其实是有质量的。近年来,拓扑绝缘体,尤其是拓扑半金属等新奇量子态研究的快速发展为在凝聚态体系中实现和观测外尔费米子提供了新的思路。其中备受瞩目的就是找到真实的外尔半金属材料。当两个自旋非简并的能带在费米能级附近线性交叉时,其低能准粒子激发态与外尔费米子的行为一致,这类材料体系被称为外尔半金属。理论预言,由于外尔费米子态的存在,外尔半金属会呈现出诸多奇异的物理现象,比如在体能带结构中成对出现,具有相反手性的外尔锥;在晶体表面上有连接两个外尔点表面投影的开放的费米面,即费米弧。此外,由于不同手性外尔费米子互相分离,会导致奇特的手性反常效应。所谓手性反常,是指材料中具有某种确定手性的电子的数量在某些条件下不守恒。直观的说,就是当外加的磁场平行于电场时,在磁场不是很大的情况下,体系的电阻随磁场的增加迅速减少,即负的磁电阻现象。外尔费米子这些优异的性质使其在新型电子器件开发和拓扑量子计算等领域有着广泛的潜在应用前景。

近日,我校量子科学与工程研究所俞大鹏课题组在狄拉克半金属异质结构的输运性质研究方面取得新进展,该研究成果以Dirac Semimetal Heterostructures: 3D Cd3As2on 2D Graphene为题发表在学术期刊Advanced Materials。在这一研究工作中,俞大鹏课题组吴燕飞为第一作者,廖志敏为通讯作者,俞大鹏为最后作者。

手性反常和外尔费米子

物理学的一个重要规律就是对称性总是对应着守恒量,比如空间平移对称性对应着动量守恒。但是随着量子力学的发现,人们发现一些经典情况下具有的对称性会在量子化之后被打破,其对应的物理量就会因此不再保持守恒,这就是所谓的量子反常。

如何找到合适的外尔半金属材料体系是一个极具挑战性的科学问题,也是该领域国际竞争的焦点之一。突破来自狄拉克半金属材料理论预言与实验证实,人们在这类拓扑半金属里实现了无质量的狄拉克电子态。自然希望通过解除其狄拉克锥上的自旋简并,使其劈裂成手性的外尔锥,从而将其调制为外尔半金属。这一过程可以通过破缺时间或空间反演对称性来实现。按照这一思路,众多理论和实验工作迅速开展。然而,这些理论预言大多是通过引入磁性原子破坏时间反演对称性或者通过连续掺杂调控组分及能带结构实现外尔电子态。体系中磁性原子带来的磁畴以及杂质原子对平移对称性的破坏无疑会严重阻碍实验上对外尔费米子本征性质的研究。

石墨烯是一种二维狄拉克材料,由单层碳原子紧密堆积成二维蜂窝状晶格结构,因此通过表/界面工程构筑范德瓦尔斯异质结构可以有效地调制材料的性能。近年来,三维狄拉克半金属(3D Dirac Semimetal,如Cd3As2)作为一种新型的拓扑材料受到广泛的关注。这类拓扑材料在三维动量空间中表现出线性能带色散关系,通过破坏时间反演对称性或空间反演对称性,可以转化为外尔半金属。外尔半金属的一个重要特征是手性反常效应(chiral anomaly effect)。在电场与磁场平行的情况下,手性相反的两个外尔点附近的外尔费米子将具有不同的化学势,使电荷在不同手性的外尔点之间转移,这种手征电荷转移会产生负磁阻效应。除此之外,三维狄拉克或外尔半金属具有另一个重要特征-拓扑的费米弧表面态,并已被角分辨光电子能谱和外尔轨道相关的量子振荡实验所证实。自旋分辨的角分辨光电子能谱进一步显示费米弧由自旋极化的电子组成。费米弧表面态的这种自旋极化特性显示了三维拓扑半金属在自旋电子学领域的应用潜力。

物理学的一个重要规律就是对称性总是对应着守恒量,比如空间平移对称性对应着动量守恒。但是随着量子力学的发现,人们发现一些经典情况下具有的对称性会在量子化之后被打破,其对应的物理量就会因此不再保持守恒,这就是所谓的量子反常。电影《星际穿越》中多次出现的书和登月舱模型自动掉落书架的情节对应的引力异常现象就是一个典型的量子反常行为。另一个著名的量子反常就是这里研究的手性反常,对应着手征对称性的破缺。

德国科学家外尔指出无质量电子可以分为左旋和右旋两种不同“手性”,被称为外尔费米子。这种新奇的无质量粒子在粒子物理的标准模型中占有重要地位,但是多年来并没有被实验所验证。

最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室翁红明、方忠、戴希及其合作者,通过第一性原理计算,首次理论预言TaAs家族材料是外尔半金属【H. Weng et al., Phys. Rev. X 5, 011029 。与之前的理论预言不同,TaAs这类材料通过破缺空间反演对称性实现外尔电子态,并且无需进行掺杂等细致繁复的调控有利于实验的验证。这一结果立刻引起了实验物理学家的重视,许多研究组开始了竞赛般的实验验证工作。

该工作通过直接堆叠成功制备了石墨烯-Cd3As2异质结构。电子态耦合导致显著的层间电荷转移,通过Cd3As2的堆叠能有效调节石墨烯的费米能级,使其变为n型掺杂。通过这种石墨烯-Cd3As2异质结构能自然地构造出石墨烯平面p-n-p结,其量子输运测量显示出分数值的量子化电导平台,这来源于量子霍尔态下边缘态输运在p-n结等界面的平衡。此外,与裸石墨烯器件相比,石墨烯-Cd3As2异质结构器件呈现出很大的非局域(non-local)信号,在调制后的石墨烯狄拉克点附近显示出大的非局域电阻,表明了增强的自旋极化电荷输运,这与Cd3As2自旋极化表面态和石墨烯间的电荷转移有关。该研究结果不仅丰富了范德瓦尔斯异质结构家族,也将激发更多的关于狄拉克半金属或外尔半金属在自旋电子学中应用的研究。

1929年,德国科学家外尔(Weyl)指出无质量电子可以分为左旋和右旋两种不同“手性”, 被称为外尔费米子 (Weyl Fermion)。这种新奇的无质量粒子在粒子物理的标准模型中占有重要地位,但是多年来并没有被实验所验证。之前备受瞩目的中微子曾经被认为是外尔费米子,但是后来发现其实是有一定质量的。近期在凝聚态体系中发现非简并的能带交错点附近的电子态恰好符合外尔方程,这种半金属中的准粒子可以看成是凝聚态物理中的外尔费米子,对应的母体称为外尔半金属。在平行的磁场和电场作用下,外尔费米子会因为手征对称性的破缺出现手性反常现象,对应特定手性的外尔费米子数目不再守恒。在外尔半金属中,由于整体电子数不变,手性反常的表现就是其中一种手性的外尔费米子会在外场作用下自发转化成另一种手性,变成一种手性极化状态。

据介绍,修发贤课题组把电流诱导和探测手性反常的区域分离开,在砷化镉纳米片加工出多对通电及测量的电极,利用能谷输运的原理把局域的手性极化电子态传输到测量电极。这种空间上的隔离很好地去除了Current Jetting现象的影响。更为重要的是,多对测量通道同时测量到了极化电子态在样品中的扩散行为,通过拟合扩散方程,能够给出能谷散射特征长度。这是手性反常的一个重要参数,能够表征极化电子态的稳定性,也是理论上计算各种手性反常行为的主要依据。

其中,物理所陈根富小组首先制备出了高质量TaAs晶体,丁洪小组副研究员钱天与博士生吕佰晴利用上海光源“梦之线”ARPES实验站立即对TaAs表面电子态进行了高精度测量。通过与翁红明、戴希、方忠紧密合作,结合第一性原理计算结果,证实了表面费米弧的存在,并且确定了费米弧与外尔点在表面投影的连接方式,提供了TaAs材料外尔电子态的直接实验证据【B. Q. Lv, H. Weng et al., Phys. Rev. X 5, 031013 。随后,丁洪小组及其瑞士保罗谢勒研究所的合作者进一步测量了TaAs体电子态,直接观测到外尔点及其附近的三维狄拉克锥,提供了进一步的实验证据【B. Q. Lv, N. Xu, H. Weng et al., Nat. Phys.(DOI: 10.1038/NPHYS3426)。与此同时,陈根富小组的博士生黄筱淳和赵凌霄通过精确的电输运测量,首次在TaAs单晶中观测到了由手性反常导致的负磁阻效应,进一步从输运的角度证明了外尔费米子的存在【X. C. Huang, L. X. Zhao et al., Phys. Rev. X 5, 031023 。在该实验过程中,研究员吕力给予了极大帮助。以上一系列工作是自1929年外尔费米子被提出以来,首次在凝聚态物质中证实存在外尔费米子态,具有非常重要的科学意义。

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这些工作得到了科技部“973”项目、国家自然科学基金委和中国科学院先导B项目的支持。

图1:石墨烯/Cd3As2异质结构的表征。 Cd3As2纳米片的HRTEM和SAED图;石墨烯/Cd3As2异质结构器件的示意图; 石墨烯/Cd3As2异质结器件的SEM图; 石墨烯/Cd3As2异质结构的纵向电阻率的温度依赖特性。

图1不同手性的外尔费米子和电磁场激发的手性转换 (Chiral anomaly)

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手性反常的实验验证

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图2:零磁场下异质界面的电荷转移。 纵向电阻Rxx的转移特性曲线,显示在温度1.4K和300K下Cd3As2调制后石墨烯的Dirac 峰位置在背压Vg = −33 V左右; 局域电阻RL的转移特性曲线,显示两个Dirac峰; 未被覆盖的石墨烯和Cd3As2覆盖的石墨烯的能带图; 无背压调制的石墨烯/Cd3As2异质结构的能带示意图。

手性反常下外尔费米子的手性极化在实验上的一个表现是会造成一个和磁场方向相反的电流,在实验上的表现是当电场平行于磁场时出现负磁阻。在外尔半金属被发现不久,国内外多个课题组都独立报导了外尔半金属中的纵向负磁阻现象。然而,后期仔细的实验研究表明,在外尔半金属这类高迁移率的导电材料中,磁场会导致电流的非均匀分布,导致测量时电压差不完全正比于样品本征的电阻变化,出现所谓的Current Jetting现象。这种情况下也会导致纵向负磁阻的产生,使得领域内一时出现大量关于手性反常实验验证的讨论。

图1 实验和计算获得的TaAs 表面态费米弧

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和之前的研究不同,修发贤课题组创新性地把电流诱导和探测手性反常的区域分离开,在砷化镉纳米片加工出多对通电及测量的电极,利用能谷输运的原理来把局域的手性极化电子态传输到测量电极。这种空间上的隔离很好地去除了Current Jetting现象的影响。更为重要的是,多对测量通道同时测量到了极化电子态在样品中的扩散行为,通过拟合扩散方程,能够给出能谷散射特征长度。这是手性反常的一个重要参数,能够表征极化电子态的稳定性,也是理论上计算各种手性反常行为的主要依据。

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图3:石墨烯/Cd3As2异质结构的量子化电导。 在不同强度的垂直磁场下,两端电导随背压的变化关系;在-14 T高磁场下两端电导随背压的变化关系。随着背压变化,体系经历三种状态:p -p –p ,p-n-p,n-n -n,显示出量子化电导平台的变化。 在三种状态下,量子霍尔边缘态在石墨烯的三个不同区域的传输示意图。

这项研究在当前手性反常的大量讨论中给出了一个可靠的实验方案,并且首次定量测量出了手性反常的特征参数,给外尔半金属未来在能谷电子学的各种器件研究奠定了基础。

图2 TaAs体态外尔点和表面态费米弧的关系

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图4:在平面磁场下的局域和非局域电子输运。 零磁场及不同温度下,非局域电阻RNL随背压的变化关系; 不同强度的平面磁场下,局域电阻RL随背压的变化关系; 温度1.4 K及不同强度的平面磁场下,RNL随背压的变化关系; 在狄克拉点处的RNL随磁场依赖特性

必威,图2手性反常的非局域输运测量

图3 TaAs的负磁阻现象

该研究得到了广东省引进创新创业团队 量子科学和工程团队计划项目、深圳市科创委、国家自然科学基金委、国家重点研究与发展计划等的大力支持。

修发贤主要从事拓扑狄拉克材料的生长、量子调控以及新型二维原子晶体的器件研究。在狄拉克材料方面致力于新型量子材料的生长、物性测量以及量子器件的制备与表征。在二维材料的器件方面主要研究其电学、磁学和光电特性。本工作获得了复旦大学物理系、应用表面物理国家重点实验室、国家青年千人计划、基金委优秀青年基金和面上项目的大力支持。

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(封面制图 :冯宇嘉)

该成果第一作者吴燕飞,于2017年3月入职于南方科技大学物理系和量子科学与工程研究所,在中科大博士期间从事材料的同步辐射谱学研究,因为对材料的应用研究感兴趣,在博士后期间转向纳米功能器件研究。在她看来,纳米功能器件研究是连接材料研究和应用研究的桥梁,也是很多物理基础研究的依托。在南科大入职后,她确定了《二维材料的自旋相关输运性质研究》的研究课题,指导教师为俞大鹏院士。科研工作过程就是需要解决各种问题的过程,在科研的路上吴燕飞始终以一颗平常的心态去攻坚克难。对于在研究工作中俞大鹏院士和廖志敏教授给予的支持,她甚是感激,也坚定了她在科研上走下去的信心。

据吴燕飞介绍,拓扑狄拉克半金属作为一种奇特的拓扑量子材料,由于良好的输运性能和自旋动量锁定、拓扑保护的表面量子态使其在未来量子计算机和自旋电子学器件中具有潜在的应用价值,比如自旋力矩磁随机存储器。这种新型的存储器是利用极化电流产生自旋相关的力矩,即电子的自旋对邻近的磁性原子产生力矩,这个力矩可以被用来扭转磁性薄膜的磁化方向,从而实现0和1逻辑信息的写入相比传统的基于对电子电荷操控的信息存储和处理技术,这种自旋力矩磁随机存储器不需要持续电流功耗来保持存储数据的有效性,在低能耗方面有巨大的优势。另外,这种自旋相关的力矩在磁记忆、运算、低能耗的微波振荡器和自旋逻辑器件等领域也展现很大的应用前景。

南方科技大学量子科学与工程研究所(Institute for Quantum Science and Engineering, IQSE)研究团队由俞大鹏院士领军,成员包括南科大物理系多名教授和专职研究人员,形成了量子材料、量子输运、超导量子计算实验、量子计算理论、量子计算软件、人工量子智能等围绕量子计算机的实现和应用研发的若干研究方向。量子研究所以量子材料为核心,以理论计算与设计为支撑,以量子模拟和量子器件为先导,以量子网络和量子计算工程应用为终极目标,坚持基础研究与产业化应用共建的发展模式,为深圳乃至粤港澳大湾区的经济建设与发展提供科技支撑。

供稿:量子科学与工程研究所/物理系

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